Perey mất cả chục năm để lọc ra actini từ tất cả các thành phần khác trong quặng urani, loại quặng mà Curie sau đó sử dụng trong nghiên cứu về tính phóng xạ của nguyên tố. Dù Curie mất năm 1934, nhưng phòng thí nghiệm vẫn tiếp tục hoạt động nghiên cứu về actini. Một vài năm sau, Perey lần đầu tiên đã thông báo rằng actini đã được bà tách ra với phóng xạ ngoài trông đợi. Các nghiên cứu sâu sau đó, bà đã có thể tách ra một nguyên tố mới và đặt tên nó là "francium" theo tên nước Pháp.[3]

Sau phát hiện này, bà được nhận một khoảng trợ cấp để tiếp tục học đại học, và nhận bằng tiến sĩ của Sorbonne năm 1946.[3] Bà từng làm trưởng bộ môn hóa học hạt nhân của đại học Strasbourg năm 1949 và tiếp cục công trình nghiên cứu về franxi. Bà đã lập phòng thí nghiệm mà năm 1958 trở thành phòng thí nghiệp Hóa hạt nhân của Trung tâm nghiên cứu hạt nhân, nơi bà làm Giám đốc.[5]

Từ đầu thập niên 1950, những cơn đau đã làm gián đoạn hoạt động của bà. Năm 1958, Tiến sĩ Warren, một người Mỹ, đã đưa bà đến Thụy Sĩ sử dụng máy quét toàn thân đã phát hiện nhiễm xạ toàn bộ bộ xương bởi chất actini bởi vì bà đã tiếp xúc với loại phóng xạ này nhiều lần trong suốt sự nghiệp của mình. Ung thư xương được chẩn đoán vào năm 1960. Bà phải dừng công việc của mình, sau đó chuyển đến Nice để điều trị trong một bệnh viện để bệnh, nhưng sức khỏe bà càng dần dần suy yếu.[6][7] Trớ trêu thay, bà hy vọng rằng franxi sẽ giúp chẩn đoán ung thư, nhưng trong thực tế, nó chính là chất gây ung thư, và Perey bị bệnh ung thư xương.[3]

Những thành tựu của bà về vật liệu từ năm 1929-1975 được lưu giữ ở Université Louis Pasteur tại Strasbourg, bao gồm các sổ tay phòng thí nghiệm, các tài liệu đào tạo từ các công trình của bà là khi là một chuyên gia trong lĩnh vực hóa hạt nhân, giấy tờ khi bà điều hành ở vị trí giám đốc, và ấn phẩm.[5]